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目次
第1 章 序論 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・1
1-1 希土類化合物
1-2 本研究の目的
第2 章 理論 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・9
2-1 弾性定数
2-2 結晶場と四重極子感受率
第章 実験装置 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・17
3-1 超音波測定装置
3-2 クライオスタット、超伝導マグネット
3-3 圧電素子、接着剤、温度計
第4 章 PrOs4Sb12 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・23
4-1 充填スクッテルダイト化合物
4-2 P r Os4Sb12 の基礎物性
4-3 実験結果と考察
4-4 磁場中の実験結果と考察
第5 章 PrPtBi ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・54
5-1 PrPtBi の基礎物性
5-2 実験結果と考察
第6 章 結論と今後の課題 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・62
6-1 PrOs4Sb12
6-2 PrPtBi
参考文献
謝辞
1
第章
序論
1-1 希土類化合物
不完全に満たされた3 d 軌道や4 f 軌道をもつ磁性イオンを有した遷移金属
化合物や希土類化合物では、電子のスピン自由度と軌道自由度に起因した多彩
な秩序相を示す物質が数多く存在する。これらの物質の電子状態はフント則に
従って、パウリの原理を満たすように全スピン角運動量S を最大にし、次に
全軌道角運動量L を最大にするように指定される。3 d 軌道が空間的に拡がって
分布しているのに対し、希土類原子の4 f 電子は外殻の5 s、5 p 軌道が閉殻と
なっているため局在する傾向が強い。そのため、4 f 電子系ではスピン‐軌道
相互作用が結晶場効果よりも強く、L とS が結合した全角運動量J が良い量子数
となる。J 多重項の励起状態はSm3+やEu3+を除いて数千K 程度であり、室温
以下の物性を考える場合には、J 多重項基底状態のみを考えればよい。一方、
3 d 電子系ではLS 結合がフント結合や結晶場効果よりも小さくスピンと軌道は
分離して扱える。本研究では非クラマース縮退系の希土類化合物PrOs4Sb12、
PrPtBi を取り上げ、超音波による強相関電子相についての研究を行った。以下
では4 f 電子系について話を進める。
4 f 電子系のJ 多重項基底状態は、結晶場によって数K から数百K の大きさ
に分裂する。分裂の仕方は結晶の対称性を反映しており、立方晶のような高い
対称性をもつ結晶場では、基底状態はスピンに起因した磁気双極子のみならず、
軌道に起因した電気四重極子に対して縮退した状態が実現する。Ce3+ (4 f 1)など
の4 重項Γ8 ではより高次の多重極子が存在している。4 f 電子の数が奇数個の場
合にはJ は半整数であり、結晶の対称性をどんなに低くしても、電子系のハミ
ルトニアンが時間反転に対し不変であるというクラマースの定理により必ず
2 重縮退した状態が残る。これをクラマース2 重項とよぶ。この縮退は時間反転
対称性を破る磁場を印加することで取り除かれる。一方、Pr3+ (4 f 2)などでは、
J は整数値をとり、対称性の高い立方対称の結晶場中で非クラマース縮退系の
2 重項Γ3 が基底状態となる物質が存在する。表1-1 に立方対称の結晶場中での
基底状態と縮重度および多重極子自由度をまとめた。Γ1、Γ3、Γ5 は4 f 電子が
偶数個(J整数)の系での1 重群の表現を、Γ7 、Γ8 は4 f 電子が奇数個
(J半整数)の系での2 重群の表現を表す。基底状態が磁気双極子に対して縮退
していると、系はある温度以下で、強磁性(FM)秩序や反強磁性(AFM)秩序など
を示す。また、基底状態が電気四重極子に対して縮退していると、低温で電子
系のエネルギーの利得を得るために格子が自発的に歪み、結晶の対称性を低下
させる相転移が起きる。この現象は協力的ヤーン・テラー効果と呼ばれ、四重
極子が同一方向に秩序化する強四重極子(FQ)秩序を伴う。他方、隣接サイト間
2
で異符号の電荷分布をもった四重極子が規則的に配列する反強四重極子(AFQ)
秩序が起きる場合もある。AFQ 秩序はFQ 秩序と異なり、結晶格子の巨視的
変形を伴わない。AFQ 秩序を示す物質としては立方晶のCeB6
[1-1,2]、TmTe[1-3]が
よく知られている。また最近になって正方晶で初めてAFQ 秩序を示す物質と
してDyB2C2
[1-4]、HoB2C2
[1-5]が見出され、現在も精力的な研究が行われている。
以下では基底状態ごとに例を挙げて基本的な物性を概観する。

 

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